観察を使用した微粒子状物質中の微量金属の地域的発生源配分 | 株式会社クリアバイタリティ・イノベーションズ

npj 気候と大気科学第 6 巻、論文番号: 65 (2023) この記事を引用

1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

微粒子状物質 (PM2.5) に含まれる微量金属は、その毒性と触媒能力により、環境化学において重大な懸念事項となっています。 PM2.5 の微量金属およびその他の主要種に対する地域的な発生源の寄与を解明するために、観測に制約されたハイブリッドモデルが開発されました。この方法では、各監視場所の地域マルチスケール大気質 (CMAQ) モデルからの主要な PM2.5 (PPM2.5) への発生源の寄与が改善され、独自のデータから推定された発生源固有のスケーリング係数を適用することで観測データとよりよく一致します。回帰モデル。次に、調整された PPM2.5 予測と化学種分化データを使用して、観測に制約された主要種の発生源プロファイルが生成されます。最後に、改善された CMAQ PPM2.5 寄与と推定された音源プロファイルを乗算することによって、それらの音源寄与の空間分布が生成されます。このモデルは、2015 年に複数の観測所で収集された毎日の観測データを使用して中国の珠江デルタ (PRD) 地域に適用され、8 つの微量金属、元素炭素、一次有機炭素、および 10 の他の主要種への発生源の寄与を解明しました。以前の 3 つの方法と比較して、新しいモデルは、10 分割交差検証分析でモデル誤差が小さい 13 種とモデルのバイアスが少ない 16 種を予測します。この研究で決定された発生源プロファイルも、文献から収集されたものとよく一致しています。新しいモデルは、2015 年に PRD 地域で Cu が主に地域発生源 (31%)、産業部門 (27%)、発電 (20%) から発生し、年間平均濃度が 50 ng m にも達することを示しています。地区によっては−3。一方、Mn の主な原因は地域発生源 (40%)、PRD 外部からの排出 (23%)、および発電 (17%) であり、平均レベルは約 10 ng m-3 になります。このような情報は、微量金属の疫学的な影響を評価し、公衆衛生を保護するための効果的な管理措置を策定する上で不可欠です。

微粒子状物質（PM2.5）は、過去数十年にわたって中国で大きな注目を集めてきた。その主な理由は、急性呼吸器疾患や慢性心血管疾患に関連する死亡率や罹患率の増加など、周囲の視認性や公衆衛生に対する悪影響である。人口1、2、3、4、5、6。 PM2.5 の毒性はその特定の化学組成に起因する可能性があり、その中でも一部の遷移金属 (Cu、Mn、Fe など) はその触媒的性質からより注目に値します。これらはヒトの肺に吸入されると、活性酸素種 (ROS) の生成に重要な役割を果たし、その結果生じる酸化ストレスが、PM2.5 による臓器損傷の考えられる原因の 1 つとなっています 7、8、9、10、11、12。健康への悪影響に加えて、浮遊遷移金属は、大気中での硫酸塩の二次生成にも関与していることが認識されています 13,14。その結果、微量金属の主要な供給源だけでなく空間分布を調査することは、非常に科学的に興味深いものとなっています。このような知識は、費用対効果の高い排出制御政策を策定するための基礎を築くでしょう。

微量金属の環境上の重要性にも関わらず、PM2.5 中の微量金属に指定された正確かつ包括的な発生源配分技術は依然として不足しています。微量金属へのソース寄与の計算には、受容体ベースのモデルと化学輸送モデル (CTM) という 2 つの異なるグループの方法が存在します。化学質量平衡と正行列因子分解 (PMF) は、PM2.5 とその成分への発生源寄与を解明する際に最も広く使用されている受容体ベースの 2 つのモデルです15、16、17、18、19。これらのモデルは粒子の化学組成の詳細な測定データに依存しており、比較的信頼性の高い発生源寄与推定値を提供します。しかし、観測データが不足しているため、受容体ベースの方法は、空間的に分解されたソース配分結果を提供するには不十分です。

対照的に、発生源寄与モジュールを備えた CTM は、汚染物質濃度の地域分布を効果的に生成し、さまざまな発生源セクターからの寄与を決定できます20、21、22、23。この利点には、気象条件や排出量インベントリなど、空間的および時間的に分解された多数の入力データが必要になることが伴います。もう一つ注意すべき点は、排出源配分結果の精度は排出インベントリの厳格さに大きく影響されることです。中国における金属排出量インベントリはいくつかの文献で報告されている24、25、26、27が、慎重に評価されておらず、大きな不確実性があることが予想されます。たとえば、2015 年の中国広東省の PM2.5 に含まれるいくつかの重金属の排出量は、Liu らによる 2 つの並行研究で推定されています。 (2018)25 および Liu et al. ただし、Mn、Cu、Pb の全体の排出量は 3 倍も大きく異なります。最近、これら 2 種類の方法の欠点を克服するためにハイブリッドモデルが開発されました 28、29、30、31、32、33 (補足注 1)。ハイブリッドモデルでは、観測データは CTM 出力を調整するために使用され、さらには新しい情報を得るために CTM 結果に組み込まれます。 Hu et al.28 および Ivey et al.29,30 では、PM2.5 種の CTM 発生源の配分結果は、調整係数を導入することで観測データとよりよく一致するように調整されていますが、Ying et al.32 では、一次分布への CTM 発生源の寄与を使用しています。 PM2.5 (PPM2.5) および微量金属の測定データを利用して、公称発生源プロファイルを推定し、その結果としてそれらの種の発生源配分情報を推定します。これらの研究は、より正確な地域資源配分結果を生み出す可能性を明らかにしています。

この研究は、観測に制約された発生源固有の質量分率を使用して、微量金属の地域発生源配分のためのプロトコルを確立することを目的としています。ここでは、汚染特性の異なる複数の地点の観測データを入手し、モデル開発に組み込むケースを考えます。私たちの方法と以前に報告されたハイブリッドモデル 28、29、30、31、32 との包括的な比較は補足 1 に記載されており、新しいモデルの詳細はセクション M3 に記載されています。 2015 年に中国の珠江デルタ (PRD) 地域にある 10 の監視サイトで収集された観測データ (サンプリング場所の情報については表 1 および補足図 2 を参照) と、PPM2.5 の発生源配分結果を使用します。この地域の発生源指向のコミュニティマルチスケール大気モデリングシステム（CMAQ）（補足図3）。香港、深セン、広州、マカオなどの巨大な国際都市が集まる PRD 地域は、中国南部の海岸線で最も経済が進んで人口が密集している地域の 1 つであり 34、大規模な大気質監視ネットワークが設置されている 35 。中国全土でさらに多くの監視ステーションの設置が進行中である36,37。この研究で提案されたハイブリッドモデルは、地域固有の発生源プロファイルやPM2.5の主要種の発生源寄与を生成するために他の地域にも容易に適用できます。

まず、新しいハイブリッドモデルの予測精度の向上を実証するために、図 1 では、3 つの既存の方法と新しいハイブリッドモデルを使用して、モデルの予測を周囲の測定値と比較しています。方法 A では、CMAQ からのオリジナルの PPM2.5 ソース提供と、US EPA SPECIATE データベースからマッピングされたソースプロファイルを使用します38。方法 B は、Liu らからマッピングされたプロファイルを備えたオリジナルの PPM2.5 の貢献を利用します。（2018年）25．補足2では、方法Aと方法Bの両方でのこのようなソースプロファイルの合成について説明しています。一方、Ying et al.32のハイブリッドモデルとこの研究で確立された新しいモデルを使用した結果は、それぞれ方法Cと方法Dとして示されています。モデル評価の方法 C および D では、包括的なモデリングの代わりに 10 分割交差検証が使用されることに注意してください (セクション M3)。

a 4 つの方法を使用した、微量金属、POC、および EC のモデル化された濃度と周囲の測定値の季節平均。 (b) 4 つの方法から予測された 1 日あたりの濃度の平均分数誤差 (MFE) と平均分数バイアス (MFB)。パネル (a) の破線は 1 対 1 の比率の線です。メソッド C と D のドットの多くは、番号が近いため重なっていることに注意してください。

図 1 のパネル (a) は、各主要種の季節平均予測と測定値の散布図を示しています。方法 A と B のデータポイントは、どの季節でも 1 対 1 の比率の線から著しく逸脱する傾向がありますが、方法 C と D のデータは破線に沿ってよく揃っています。たとえば、冬季の Cu の測定濃度は 21 ng/m3 で、予測値は方法 A で 29 ng/m3、方法 B で 6 ng/m3、方法 C で 21 ng/m3、方法 C で 20 ng/m3 です。方法 D (つまり、新しいハイブリッドモデル)。すべての季節の測定値と予測は補足表 1 に記載されています。

図 1b は、モデル誤差 (平均部分誤差、MFE) とモデルのバイアス (平均部分バイアス、MFB) を比較しています。方法 A と B はどちらも、他の方法よりも著しく悪い予測を示します。 C と D の間では、モデル誤差が互いに非常に近いにもかかわらず、新しいハイブリッドモデルからの結果は一般に、より小さなモデルバイアスをもたらします。方法 D のモデルのパフォーマンスの向上は、改訂された回帰モデルの利点の結果です。要約すると、このセクションで分析した主要な 20 種のうち、方法 D は、方法 C よりもモデル誤差が小さい 13 種、バイアスが少ない 16 種、測定値との相関係数が高い 14 種を予測します。補足表 2 は、モデル評価指標に関する詳細な情報を提供します。上記の結果は、新しい観測制約ハイブリッドモデルの予測精度が向上していることを示しています。

精製された発生源の寄与と主要種の観測データを使用して、放出された PPM2.5 におけるそれらの質量分率を推定します。モンテカルロシミュレーションからの平均値と相対標準偏差 (RSD) を表 2 に示します。検証のために、推定された情報源プロファイルが最初に 4 つの出版された文献情報源 (Liu et al.) からのプロファイルと比較されます。 (2018)25、Ying et al.32、US EPA ソースプロファイル 38、Liu et al. (2017)39 の補足表 3 から 9 を参照。非 PRD 発生源セクターは地理的に集中している発生源であるため、比較から除外されていることに注意してください。

地域発生源部門の場合、POC と EC の推定質量分率はそれぞれ 40.1% と 12.1% です。どちらも、補足表 3 の米国 EPA の選択された地域ソースプロファイル (POC で 8.41 ～ 49.0 %、EC で 1.52 ～ 77.1%) 内にあります。また、重金属の質量分率も、米国 EPA プロファイルと比較して大きな特異性を示しません 38 。 Liu et al.で提示されたもの。 (2018)25 (補足表 4)。補足表 5 の推定移動源プロファイルに関しては、POC 質量分率 (49.5%) と EC 分率 (42.6%) の両方が、米国 EPA データベースの小型ディーゼル車 (LDDV) 排気源プロファイルの数値に匹敵します。一方、Fe (2.22%) は、Ying et al.32 の移動発生源 (Fe では 1.99%)、および Liu et al.32 の車両排気源との適合性が高い。 (2017)39 (Fe については 1.89%)。冗長になることを避けるため、他のソースセクター（補足表 6 から補足表 9）の比較については、ここでは 1 つずつ説明しません。ただし、補足表 9 の推定海塩源プロファイルと米国 EPA 海塩データ 38 の顕著な違いについてコメントしたいと思います。 Cl と Na の質量分率の不一致は主に、この研究では質量分率がフィルターベースの毎日の観察データから導出されており、塩素欠乏の影響を受けます40,41。対照的に、米国 EPA の海塩データ 38 は新鮮な海塩粒子について編集されているため、私たちの結果と直接比較することはできません。

それぞれの種について、推定質量分率の相対的な不確実性は、その主要な発生源では一般に許容可能ですが、それほど重要ではない発生源ではかなり高くなります。たとえば、次のセクションの結果は、周囲の鉄の主な原因は地域発生源、発電、および移動発生源であり、それらの質量分率の相対的な不確実性はすべて 5% ～ 10% であることを示しています。比較すると、Mn には主な発生源として地域発生源、非 PRD 排出、および発電があり、Mn の質量分率には 7% ～ 27% の相対的な不確実性があります。

さらに、導出された発生源プロファイルは、発電 (102%)、移動式 (118%)、海洋 (119%)、および地域 (85%) 発生源の満足のいく大量閉鎖を示しています (補足表 10)。業界ソースだけがかなり貧弱な大量閉鎖を行っています。質量分率が単一種ごとに独立して計算されるため、これらのソースプロファイルを導き出す際に追加の制約が課されないことを考慮すると、これは注目に値します。この研究が微量金属のソース配分に重点を置いていることから、ソースプロファイルにおける質量閉鎖を保証することはそれほど重要ではない。

6 つのサイトグループにおける EC、Fe、Cu、および Mn への発生源寄与の季節平均を図 2 に示します。EC は、PM2.5 の主要な主要種であるため、モデル検証の議論に含まれています。放出源が十分に調査されているため、比較的信頼性が高くなります。これら 3 つの金属は、肺液内で ROS の生成を誘発する能力があることでよく知られており、したがって疫学的に重要です。補足図5aから補足図5mは、モニタリングサイトにおける13の主要種の詳細な発生源配分結果を示しています。各図には、ハイブリッドモデルの予測濃度と日次ベースの観測データ、発生源寄与の季節平均、およびモデル評価指標の比較が含まれています。外れ値と最小検出限界（MDL）を下回るデータが除外されるため、種ごとに有効な観察値の数は異なります（補足図4）。私たちの発生源配分結果と、同じ地域における以前の発生源配分研究との比較 42、43、44、45、46、47、48、49、50、51、52、53 を以下に説明します。

(a) EC、(b) Fe、(c) Cu、(d) Mn。

POC と EC は微量元素ではありませんが、これらは私たちの研究で使用された方法の追加の評価を提供します。 POC の場合、全体的な MFE は 0.34 (異なるサイトグループでは 0.30 ～ 0.44) です。モバイル (32%) とエリア (31%) セクターが 2 つの主要なローカル情報源ですが、PRD 以外の寄与は約 12% です (補足図 5a)。 EC (全体の MFE = 0.38) については、香港のサイトでの予測は満足のいくものです。比較すると、香港以外のサイト、つまり MC (MFE = 0.55) および NS (MFE = 0.69) の予測は、観測値から著しく逸脱しています (図 2a および補足図 5b)。これはおそらく、香港以外のサイトでの PPM2.5 配分結果が最適ではなく、EC の質量分率がこれらの監視ステーション間の場所に依存する可能性があるためです。たとえば、マカオの 2 つの拠点はヘリポート (約 80 m) の近くにあり、マカオ国際空港 (約 1 km) にも近く、どちらも重要な EC ソースです。すべてのモニタリングサイトを平均すると、移動体（43%）と海洋（27%）排出量が EC の地域発生源のトップ 2 であり、非 PRD 地域からの寄与は 15% です。 POC と EC は両方とも PPM2.5 の主要なコンポーネントであるため、ここで解決された非 PRD 寄与は Lu らによる研究とよく一致しています 54。 EC に対する移動体および海洋の排出量の高い寄与は、2015 年に PRD 地域の 6 つの監視サイトにわたる毎日のサンプルに基づいて Huang らによって報告されたもの (42% 車両および 18% 海洋) と概ね一致している。 52 はマカオでのサンプリングデータに PMF 分析を使用し、EC の 64% は車両とヘリコプターの混合排出源に起因すると結論付けました。

PM2.5 中の Fe の起源は、PRD 地域ではかなり多様です。面積、発電、および移動電源が最も重要であり、その寄与率は 41%、26%、26% であり、海洋および産業源からの寄与率が 7%、3% と続きます (図 2b および補足図 5i)。。道路に近いサイト MK では、モバイルソースからのより高い貢献が期待されます。 NS では移動源の寄与は比較的低いですが、この地域と発電源からのより高い影響により、この場所では依然として Fe レベルが高くなります。ハイブリッドモデル由来の Fe 源配分結果は、PMF 受容体モデリングから得られた結果とよく一致しています。この結果は、Chow et al. 43 の研究から香港で入手可能であり、Fe の 35% は自動車排出ガスからのものであり、32工業用/石炭燃焼による%。

これら 2 つの遷移金属種は、大気中の水の化学において重要な触媒的役割を果たします 7、8、9、10、11。モデルで予測された Cu は観測値と良く一致しており、全体的なピアソンの R は 0.66、MFE は 0.52 に等しくなりますが、NS での予測はかなり悪くなります (MFE = 0.82)。平均して、地域（31％）、産業（27％）、発電所（20％）の発生源がその濃度の75％以上を構成します（図2cおよび補足図5k）。一方、Mn の再構成は、全体的な MFE が 0.42 でほとんどの場所で許容可能ですが、NS での予測誤差 (MFE = 0.61) は若干高くなります。地元のマンガン源はマンガン総量の約75％を占め、面積（40％）、電力（17％）、海洋排出量（13％）が主な寄与となっている（図2dおよび補足図5h）。これら 2 種を含むのは、PRD における発生源配分研究のごく一部のみです。 Fu ら 44、Huang ら 46、Tao ら 49 はいずれも、Cu と Mn は主に交通排出に起因すると結論付けています (Cu の 60 ～ 74 %、Mn の 33 ～ 52 %)。一方、Tan et al.48 は、Cu の 61% と Mn の 49% がダストに関連していると示唆しています。これらの受容体ベースの発生源配分結果は、排出量インベントリーと矛盾しており、排出量インベントリーには大きなばらつきがあることに注意してください。たとえば、Liu らによって開発された広東省の重金属の排出インベントリ。 (2018)25 は、電力 (23%) と産業 (45%) が Cu の主な供給源であり、産業 (73%) が Mn の主な供給源であることを示唆しています。 Liuらでは、 (2021)27 では、産業 (39%) およびブレーキ/タイヤワイヤー (36%) が Cu の重要な供給源として認識されていますが、Mn の主な供給源は産業 (53%) です。異なる方法論間のこうした差異は、これらの微量金属の排出インベントリの適用可能性について疑問を生じさせるとともに、地域固有の測定に基づく発生源プロファイルの開発を促すものである。比較すると、新しいモデルは、周囲の測定値と比較して結果を検証することでモデルのパフォーマンスを保証するだけでなく（補足図5kおよび5h）、推定された発生源プロファイルの不確実性情報も提供します（表2）。

主に残留油の燃焼から放出される V と Ni は、PRD 地域の多くの受容体ベースのモデル研究において船舶からの放出のトレーサーとして専ら使用されています42,43,44,45,46,47,49,50,51,52 。 PRD 地域における船舶の排出に関する研究によると、V の 88 ～ 91%、Ni の 54 ～ 63% がこの発生源に関連しているとされています49。これは、補足図5gおよび補足図5jに示されているハイブリッドモデルの結果と一致しており、海洋排出だけで、これらの監視所の合計Vの93〜97％とNiの74〜91％に寄与する可能性があります。

これら 2 つの微量金属は、PRD 領域における受容体ベースのモデル研究における産業ソースのトレーサーとしてよく使用されます 43,44,45,46,47,48,49,50,51,52,53。したがって、ここで一緒に説明します (補足図) .5lおよび補足図5m）。他の多くの主要種と同様に、NS および MC でのモデルのパフォーマンスは一般に他の種よりも劣りますが、全体的なモデル誤差 (Zn では 0.44、Pb では 0.37) は低くなります。私たちの結果は、工業部門が Zn (33%) と Pb (42%) の両方に最も寄与していることを示唆しています。さらに、非 PRD 排出も Zn (25%) および Pb (33%) 濃度に大きな影響を与えます。他の発生源配分研究では、Zn の 46 ～ 92%、Pb の 38 ～ 98% が PRD 地域の産業発生源に関連していることが判明しました 43,45,48,50,51。一方、排出インベントリでは、Zn と Pb の産業排出量は次のように推定されています。それぞれ –76% と 68 ～ 74% 25,27。

季節変動に関しては、Cu、Mn、Zn、Pb などの種の濃度は冬に最も高く、夏に最も低くなります。これは、それらの主な発生源が北部からの陸上発生源であることと一致しています。逆に、V、Ni、Naで観察されるように、主に船舶や南からの海塩排出によって寄与される元素は冬に最低濃度に達します。 EC など、両方の起源の種には明らかな季節パターンがありません。この現象は過去に調査されており、PRD 地域のモンスーンと関連付けられています。北北東のモンスーンは 10 月から 3 月まで、南南西のモンスーンは 4 月から 9 月に優勢であり、濃度と発生源の寄与の変動に異なる季節パターンをもたらします55。、56、57。

元の排出インベントリを使用して D3 の CMAQ によって配分された PPM2.5 への発生源寄与度（補足図 4）は、逆距離重み付けによってモニタリングサイトで決定されたものから補間されたグリッドスケーリング係数を使用して改善されます（セクション M3 を参照）。特に、PRD地域では地域および産業源がPPM2.5に最も顕著に寄与しています（補足図6）。たとえば、広州、仏山、珠海では、年間平均地域発生源による PPM2.5 への寄与が 10 μg/m3 を超える可能性がある一方、仏山では産業寄与が 6 μg/m3 を超える可能性があります。その結果、2015 年の PPM2.5 年間濃度は、広州南部、仏山、東莞、珠海、深センをカバーする広い地域で 15 μg/m3 を超え、一部の小規模地区では濃度が 30 μg/m3 に達しました。

異なるソースセクターからの Cu と Mn への年平均ソース寄与と D3 ドメインにおけるそれらの年間濃度をそれぞれ図 3 と図 4 に示します。モニタリングステーションでの結果と同様に、PRD 地域における Cu と Mn の最も重要な発生源は地域、発電、産業発生源である一方、PRD 以外の排出も Mn に相当部分を占めています。図 3 は、広州、仏山、東莞、中山の一部の場所では、Cu 濃度が 50 ng/m3 を超えていることを示しています。マンガンについては、これらの地域では 30 ng/m3 を超える周囲濃度が予測されます。 Cu と Mn は ROS の生成を誘発することが認識されているため、このような高濃度の Cu と Mn は、これらの地域でエアロゾル毒性が上昇する可能性についての懸念を引き起こします。ソースプロファイル内の他の種も同様の方法で容易に分析できます。

(a) 地域の発生源、(b) 産業排出部門、(c) 発電による排出、および (d) 環境濃度。

(a) 地域発生源、(b) 非 PRD 排出、(c) 発電排出、(d) 産業排出部門、(e) 船舶排出、および (f) 環境濃度。

ハイブリッドモデルの結果は、この PRD ケーススタディのほとんどのモニタリングステーションでの多くの種の観察データとよく一致していますが、モデルは NS および MC グループの観察データを正確に再構成できませんでした。もっともらしい説明の 1 つは、香港以外の排出量インベントリには問題があり、単純な倍率では解決できないというものです。それでも、香港と南沙の結合データを使用して質量分率を推定すると、結果は他のサイトでも優れたパフォーマンスを示すのに十分な信頼性があり、モデルの堅牢性がさらに実証されます。ここで、将来のモデルの改良が意味するのは、CTM および発生源配分のための CTM ベースのハイブリッドモデルでは、正確な排出量インベントリが常に重要な要件となるということです。排出量インベントリを改善するために考えられる方法の 1 つは、測定データによって制約されるスケーリング係数と質量分率をさらに調査することです。たとえば、観測に制約されたスケーリング係数が 1 より大きい場合は、発生源の過小評価が原因である可能性があります。

最後に、このケーススタディは、大気データを扱う際の統計的に調整された回帰モデル 33 の利点を示しました。 Ying et al.32 によるハイブリッドモデルと比較して、私たちの方法は 10 倍交差検証で予測精度が向上していることを示しています。大気科学における他の線形モデルに対してこの回帰手法をテストするには、さらに多くの試行が行われる可能性があります。

表 1 と補足図 2 は、毎日の観測データが収集される監視ステーションの地理的位置を示しています。簡単に説明すると、PM2.5 の 24 時間フィルターベースのサンプリングは、広州 (南沙、以下 NS) の 1 サイト、マカオの 2 サイトを含む PRD 地域の 3 つの都市に広がる 10 のモニタリングステーションで 2015 年を通じて 6 日ごとに実施されます。 (タイパグランデおよびポルトエクステリア、MC)、香港の 7 拠点 (中環/西部、東涌、荃湾、元朗、葵涌、旺角、およびクリアウォーターベイ)。香港の駅は 4 つのグループに分けられます: HKc (中環/西部、東涌、荃湾、元朗を含む香港の一般的な都市の複合施設を示す)、KC (葵涌、市の輸送コンテナターミナルの近く)、MK (旺角（モンコック）、ダウンタウンの沿道と交通に影響）、および WB（クリアウォーターベイ、郊外）。モデリングとさらなる分析において、すべてのデータは表 1 に従って 6 つのグループに分類されます。

サンプリングプロトコルと化学分析の詳細は、香港環境保護局（HKEPD）による PM2.5 種分類に関する年次報告書に記載されています。 58] およびいくつかの以前の研究43,59。つまり、PM2.5 の総質量濃度は、デジタル天秤 (Sartorius AG、Model MC 5-0CE、Göttingen、Germany) を使用して重量測定によって決定されます。水溶性の主要イオン（硫酸塩や硝酸塩など）は、二重脱イオン水を使用してフィルターから抽出され、イオンクロマトグラフ（Dionex DX-500、Thermo Fisher Scientific、MA、米国）を使用して測定されます。 OC および EC は、Aerosol OCEC 分析装置 (Sunset Laboratory、オレゴン州、米国) で熱/光透過率法を使用して分析されました。エネルギー分散型蛍光 X 線 (ED-XRF、Epsilon 5、PANalytical、オランダ) を使用した微量元素 (Fe、Cu、Mn、Br、Pb など)。サンプリングプログラムでは、各サイトで毎日約 60 セットのサンプルが生成され、合計 594 セットの毎日の PM2.5 種分類データが得られます (表 1)。各種の MDL などの分析仕様を補足表 11 に示し、すべての 1 日濃度の分布を補足図 4 にプロットします。

Weather Research and Forecasting モデル (WRF) v3.5 は、以前の 2 つの研究と同じモデルスキームとドメイン設定を使用して、2015 年全体の気象シミュレーションに適用されます54,60。このプロジェクトでは、図 4 に示すように、最小の D3 ドメインが PRD 地域全体を水平解像度 3 km でカバーします。HKEPD が提供する PPM2.5 およびその他の主要汚染物質のボトムアップ 3 km 解像度の排出インベントリD3 ドメインに使用されます54。 PRD 地域外では、ASia v3.1 (REAS3)61 の地域排出量インベントリが人為的排出量の生成に使用されます。 REAS3 からの非メタン炭化水素の排出量は、米国 EPA62 によって開発された SPECAITE データベースから選択された種分化プロファイルを使用して、カーボンボンド 6 メカニズムに必要な一次 VOC の排出量を推定するために使用されます。生物起源の排出は、自然からのガスおよびエアロゾルの排出モデル (MEGAN) v2.1063 を使用して生成されます。風に吹かれる塵や海塩の排出は、CMAQ モデルのインラインモジュールを使用して生成されます64。

PPM2.5 のシミュレーションとそのソース配分は、非反応性ソースタグ付きトレーサーを備えた CMAQ のソース指向バージョン (バージョン 5.2.1) を介して実行され、地域、モバイル、業界、 PRD 地域では海洋および発電セクターが PPM2.5 に達します（図 5）。この研究では、地域発生源部門には、住宅、非地点産業、オフロードエンジンの排気ガス、逃散道路粉塵、および農業発生源からの排出が含まれます（補足注2）。 D3 ドメイン内の他の地域および D3 外部の風上発生源からの排出による PPM2.5 は、非 PRD 部門にまとめられます。さらに、海塩と風に吹かれる粉塵による PPM2.5 への寄与も別のグループとして追跡されます。 PPM2.5への年間平均セクター寄与の空間分布の図を補足図3に示します。

都市の頭字語はアルファベット順で、DG 東莞、FS 仏山、GZ 広州、HK 香港、HZ 恵州、JM 江門、MC マカオ、SZ 深セン、ZH 珠海、ZQ 肇慶、ZS 中山です。

新しい観察制約ハイブリッドモデルの手順を図 6 のパネル (a) に示し、パネル (b) はモデル検証のための 10 分割相互検証の詳細を示します。手順を以下に説明します。

(a) ベースランのフローチャート、(b) ハイブリッドモデルの予測精度を調べるための 10 分割交差検証のフローチャート。

ステップ 1. Liao et al.66 によって説明された方法に従って、ベイジアン推論アプローチを使用して、各観測値の一次有機炭素 (POC) および二次有機炭素 (SOC) レベルを推定します。

ステップ 2. Ying et al.32 と同様に、測定に基づく一次 PM2.5 (PPM2.5) 濃度は、PM2.5 から二次的な無機および有機成分を差し引くことによって推定されます。

ステップ 3. CMAQ によって推定された PPM2.5 へのソースの寄与は、ソース固有のスケーリング係数 (\({\beta }_{j},{j}=1,\,2,\,\ldots ,{m}) で調整されます。 \)) 式に従って 1 予測合計 PPM2.5 と測定ベースの PPM2.532 の一致を改善するため、

ここで、 \({c}_{i}\) は \({i}^{{th}}\) 観測の測定ベースの PPM2.5 濃度を表し、 \({b}_{i,j} \) は、CMAQ によって推定された \({i}^{{th}}\) 観測に対する \({j}^{{th}}\) 音源セクターからの音源寄与を示します。スケーリング係数の計算は、排出量推定バイアスの空間的変動を考慮して、サイトグループごとに個別に実行されます。 CMAQ 予測 PPM2.5 と測定ベースの PPM2.5 の間の部分誤差 (FE) が 0.8 より大きいデータポイントは除外されます。

調整係数は、式 1 の目的関数 \(\widetilde{Q}\) を最小化することで決定されます。 2.

方程式の最初の部分 \({Q}_{0}\) は対数変換を伴う固有の関数で、CMAQ 予測の PPM2.5 と測定ベースの PPM2.5 の差を表します。 Liao et al.33 によって説明されているように、対数変換された目的関数を使用すると、対数正規分布した大気データの回帰係数をより適切に推定できます。式の \({Q}_{p}\) 2 はペナルティ項 (正則化とも呼ばれる) で、潜在的な過剰適合の問題を克服するために含まれています。そうしないと、非現実的に大きいまたは小さい β 値がマージされる可能性があります (補足注 3)。 L カーブ法は、式 (1) の最適な \(\lambda\) 値を見つけるために利用されます。 267（付記3）。

計算されたスケーリング係数の堅牢性は、モンテカルロシミュレーション手法を使用して評価されます。 \({c}_{i}\) (つまり、測定ベースの PPM2.5) と \({b}_{i,j}\) (つまり、CMAQ ソースによる PM2.5 への寄与) の相対的な不確かさ式で 2 はそれぞれ 20% と 40% に設定されます32。各試行では、ランダムに生成された誤差が \({c}_{i}\) と \({b}_{i,j}\) に加算され、そこから 1 セットのスケーリング係数 (\({\beta }_ {j}\)) が決定されます。補足 3 では、そのようなモンテカルロシミュレーション試行から \({\beta }_{j}\) の不確実性を分析します。最終的に、スケーリング係数の算術手段 (\({\bar{\beta }}_{j}\)) を使用して、調整されたソース寄与値 (\({{b\text{'}}}_{i, j}\)) はその後の計算に使用されます (式 3)。

ステップ 4. \({j}^{{th}}\ における特定の主要種 (\(k\)) の質量分率 (\({\varphi }_{j,k}\)) の推定) 発生源から放出される PPM2.5 は式 1 に従います。 4、

ここで、 \({c}_{i,k}\) は \({i}^{{th}}\) 観測における周囲レベルを示し、 \({{b\text{'}}}_{ i,j}\) は、式 (1) からの PPM2.5 へのスケールされたソース寄与です。 3. ステップ 4 は 2 つの点でステップ 3 と異なります。まず、サイト依存のスケーリング係数 (\({\beta }_{j}\)) とは反対に、質量分率 (\({\varphi }同じ発生源セクターからの種の _{j,k}\)) は、その地域内で均一です。第二に、ペナルティ項は適用されなくなりますが、式 1 では \({\varphi }_{j,k}\) の上限と下限が [0,1] に設定されます。 4. 式の目的関数 5 を最小化して、一度に 1 つの種に対する \({\varphi }_{j,k}\) の最適な値のセットを決定します。ステップ 3 と同様に、推定された質量派閥の不確実性を推定するためにモンテカルロシミュレーションが実行されます。シミュレーションからの算術平均 (\({\bar{\varphi }}_{j,k}\)) はステップ 5 で使用されます。

ステップ5. 式1の積(\({{SC}}_{i,j,k}\)) 6 は、\({i}^{{th}}\) における一次汚染物質 (\(k\)) への \({j}^{{th}}\) 発生源部門からの発生源寄与とみなされます。観察。

ステップ 3 で導出された PPM2.5 スケーリング係数とステップ 4 の一次種のソースプロファイルを適用することにより、モデリングドメインにおける金属種の地域濃度とそのソース寄与を決定できます。ステップ 3 で決定された PPM2.5 スケーリング係数は位置に依存するため、逆距離重み付け補間スキーム (式 7) を使用して、ドメイン全体のすべてのグリッドセルのスケーリング係数が推定されます 68,69。

ここで \(\vec{x}\) と \({\vec{x}}_{l}\) はグリッドセルと \({l}^{{th}}\) モニターの位置ベクトルですそれぞれサイト。 \({\beta }_{j}\) は、\({j}^{{th}}\) PPM2.5 ソースの補間スケーリング係数です。

このハイブリッドモデルの予測精度を調べるために 10 分割相互検証が実行されます (図 6b)。毎日の観測データは正確に 10 か所の観測点で測定されるため、各試験では 9 か所のデータをトレーニングセットとして使用し、残りの 1 か所のデータをテストセットとして使用します。つまり、CMAQ でモデル化された PPM2.5 寄与とトレーニングセット内の周囲測定データがモデル入力として利用され、場所に依存するスケーリング係数と地域ソースプロファイルが生成されます。これらのスケーリング係数は、後でクリギング (式 7) を使用してテストサイトに外挿されます。調整された CMAQ PPM2.5 発生源寄与と発生源プロファイルにより、試験セットでの主要種の予測が可能になり、今後は毎日の測定と比較することができます。

この研究で使用されたすべてのデータは、合理的な要求に応じて著者から入手できます。

ハイブリッドモデリング用のサンプル R スクリプトは GitHub リポジトリで公開されており、このリンク (https://github.com/CoCobalt27/loglm_hybridmodel) からアクセスできます。

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この研究は、JZY および香港の博士号に対する香港研究助成評議会 (R6011-18) によって部分的に支援されました。 KLへのフェローシップ。 QY と JZ は、国立衛生研究所からの助成金 (R01 ES029509) によって部分的にサポートされています。 CMAQ モデルのシミュレーションは、テキサス A&M ハイパフォーマンスリサーチコンピューティング (https://hprc.tamu.edu/) のコンピュータークラスターを使用して実行されました。

香港科学技術大学化学科、クリアウォーターベイ、香港、999077、中国

廖克正 & 建振宇

Zachry 土木環境工学部、テキサス A&M 大学、カレッジステーション、テキサス州、77843-3136、米国

ジエ・チャン＆チー・イン

環境持続可能性部門、香港科技大学、クリアウォーターベイ、香港、999077、中国

イアン・チェン、ジミー・CH・フォン、ジャン・ジェン・ユー

香港中文大学地理資源管理学部、沙田、香港、999077、中国

ルー・シンチェン

香港科技大学数学学部、クリアウォーターベイ、香港、999077、中国

ジミー・CH・フォン

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KL はハイブリッドモデルを設計し、結果を分析して原稿を書きました。 JZ はこの研究で CMAQ シミュレーションを実行しました。 YC、XL、および JCH Fung は、CMAQ および WRF シミュレーション用の排出インベントリを作成しました。 QY と JZY が原稿を修正し、完成させました。著者全員が最終原稿を読んで承認しました。

Qi Ying または Jian Zhen Yu に対応します。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

発行者注記 Springer Nature は、発行された地図および所属機関の管轄権の主張に関して中立を保っています。

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転載と許可

Liao, K.、Zhang, J.、Chen, Y. 他観察に制約されたハイブリッドモデルを使用した、微粒子状物質中の微量金属の地域的な発生源の配分。 npj Clim Atmos Sci 6、65 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41612-023-00393-4

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受信日: 2023 年 1 月 1 日

受理日: 2023 年 6 月 1 日

公開日: 2023 年 6 月 9 日

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